1.设置窗体属性：keyPreview = true；

2注册事件

3.在事件中添加代码

 private void Form1_KeyDown(object sender, KeyEventArgs e)
 {
     if (e.Control && e.Alt && e.KeyCode == Keys.S)   //Ctrl + Alt + S
     {
         MessageBox.Show("按下了Control + Alt + S");
     }
 }